利用CLBO晶体获得紫外输出

1、引言

紫外激光器在高密度光盘、机械加工、物质表面改性、超微细加工、金属探伤等工业领域，紫外线造影、细胞解析、微型手术刀等医学领域，作为紫外光源的科研领域具有广泛的应用前景。但是，固体激光波长都工作在近红外区，直接产生更短波长的激 光非常困难，采用非线性频率变换获得紫外激光是非常有效的方法。目前的研究主要集中于BBO和CLBO晶体上，由于BBO晶体的紫外吸收较多，温度和角度的允许范围也较小，这样，对于高功率Nd: YAG 的4次，5次谐波产生的相位匹配条件就相对比较严格。1995年日本Yusuke  Mori 等首次报道了一种新型非线性晶体——硼酸铯锂(CLBO), 具有较大的非线性系数，离散角小，双折射适中，温度带宽和接收角范围都很宽，抗损伤阈值高，特别是可以生长大尺寸单晶，而且生长周期短等优点，非常适合 Nd:YAG 激光的高次谐波、紫外和频以及紫外连续 可调谐光学参量振荡器(OPO)。

日本OSAKA 大学Y.KYap等报道了Nd:YAG 激光器高次谐波，利用新型的非线性晶体 CLBO, 在重复频率10 Hz,脉宽7ns. 基波输入2800mJ时， 获得600 mJ 的4次谐波输出，320mJ 5次谐波输出，由基波向5次谐波的转换效率大于10%²3另外 ，CLBO晶体也被成功地应用在高重复频率 (10kHz)全固态激光系统上，获得的266nm的输 出功率已经大于20 WH。K.Kato等利用Nd:YAG的5次谐波(213 nm)与 Nd:YAG 的2次谐波抽运的 KTP-OPO(1405 nm)在 CLBO晶体和频，室温下获得 了185nm 深紫外激光，并给出了CLBO晶体的Sellmeier方程。中国科学院上海光学精密机械研究所也曾报道过 CLBO品体的倍频特性，本文计算了CLBO相位匹配曲线、有效非线性系数、倍频时 谐波走离角、允许参量等参数，并实验研究了利用 CLBO 晶体实现Nd:YAG 的4次谐波，获得266 nm  输出能量大于50mJ, 由2倍频向4倍频的转换效率大于40%。

2、CLBO晶体的倍频特性

由三波互作用的相位匹配条件和能量守恒定律 以 及 K.Kato! 等给出的 Sellmeier 方程，可以求出CLBO晶体的倍频相位匹配曲线，如图1,CLBO晶体 I类相位匹配和Ⅱ类相位匹配倍频的相位匹配角 分别为：θ=29°,φ=45°和θ=42°,φ=45°,I 类相位匹配 4倍频的相位匹配角为：0=62°,φ=45°,倍频最短的 基波波长分别为476 nm和640nm,这就意味着利用 CLBO 晶体倍频所能获得的最短波长为238 nm, 比 KDP(260nm)和 LBO(277 nm)获得的最短倍频 波长短，比BBO晶体获得的最短倍频波长长。无论 采用何种匹配方式都可以实现二倍频输出。

图1 CLBO 晶体倍频的相位匹配角

图 2 为 CLBO晶体I类和Ⅱ类倍频有效非线性系数，CLBO晶体的I类相位匹配适合 Nd:YAG激光的2倍频，具有更大的有效非线性系数，日本OSAKA大学 Y.K.Yap 等利用CLBO晶体，在Continuum的 Powerlite 激光器上实现了能量大于1.5J, 转换效率大于50%的2倍频输出。对于I 类相位匹配来说，Nd:YAG激光的4倍频的有效非线性系数几乎接近最大值。

图2 CLBO晶体倍频有效非线性系数

利用CLBO晶体对激光Nd:YAG倍频时，不能达到非临界相位匹配，所以存在离散角。计算结果如图3所示，走离角最大在2°左右，明显小于BBO晶体。对于高功率激光倍频，由于基波的光斑直径较大，光波的走离效应影响并不明显，在小能量激光 倍频时，由于基频光的能量密度较低，基频光常常需要缩束或者聚焦，例如对于532 nm激光倍频，利用12mm的 CLBO晶体，抽运光光斑直径不能小于 400mm,超过400mm, 抽运光与倍频光在晶体内部将发生分离，使倍频效率降低。

图3 CLBO晶体倍频时谐波走离角

对于小信号倍频解，谐波的功率密度或转换效率与相位失谐△k量关系密切，此关系通过函数 sinc²(△kL/2)表现出来。当△k=0 时 ，sinc²(△kL/2)=1  为最大值。当△k 增加时，函数sinc²(△kL/2)下降很快，当△k=±π/l时，效率下降为最大值的近40%,为 最大允许相位失谐量，由其可以求得相位匹配的允许参量△θ:将相位失谐量△k 对在相位匹配角附近展成泰勒级数，略去二阶以后的高阶项，可以得出对应于CLBO晶体的不同相位匹配方式倍频时的允许角(如图4)。

图4 CLBO 晶体倍频时允许角

3、利用CLBO晶体实现的4次谐波实验

利用灯抽运振放Nd:YAG激光器，最大输出能量为400 mJ, 脉宽为10 ns, 重复频率1Hz 。 实验装置如图5所示，主振激光经过一级放大后，利用Ⅱ类匹配KTP晶体对1064nm激光倍频，相位匹配角 为θ=90°,φ=24.4°,晶体尺寸为9mm×9mm×6mm。再利用I类相位匹配CLBO晶体对532nm 激光倍频，此时相位匹配角θ=62°,φ=45°,有效非线性系 数几乎接近最大值，晶体尺寸为7mm×8mm×9mm，最后利用石英棱镜将1064nm，532 nm，266 nm 分开利用能量计测量。

图5 Nd:YAG 四倍频实验装置

实验结果如图6,7所示。无论是二倍频还是四倍 频输出，随着注入能量的增加，输出能量呈线性增大，转换效率在初期增长较快，随着注入能量的增加呈饱和趋势。由1064 nm向532nm转换的效率为50%, 最大输出能量180 mJ，由532nm向266 nm 转换的 效率接近40%,由于CLBO晶体和石英棱镜的端面都 未镀增透膜，表面的反射损耗较大，最大紫外266 nm输出能量为50 mJ。

图6 532nm输出能量和1064nm注人能量的关系

图7 266nm输出能量和532nm注人能量的关系

4、结论

CLBO晶体具有较大的非线性系数，离散角小，双折射适中，温度带宽和接收角范围宽，抗损伤阈值高等很多优点，特别是可以生长大尺寸单晶，而且生长周期短等优点，非常适合Nd:YAG 激光的高次谐波产生，为实现深紫外激光输出提供了新途径。但是 ，CLBO晶体还存在严重的潮解问题，我们使用的 CLBO晶体大概一年时问，由于潮解样品先从各个顶角和棱边开裂，裂纹逐渐向晶体内部延伸，最后导致整个晶体碎裂。目前，防止晶体潮解的一种方法是将晶体像BBO那样密封在真空或者充氮气的盒子里，另一种方法是将晶体在加热状态下使用，如果CLBO晶体的潮解开裂问题一旦得到很好的解决， 它的应用前景是非常广阔的。